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          吳施偉、劉韡韜課題組發現單層石墨烯中化學勢可調的電四極矩二階非線性光學響應
          發佈時間: 2019-03-14     文章作者:     訪問次數: 577

          近日aaa,我係吳施偉、劉韡韜教授課題組與加拿大多倫多大學John Sipe教授、長春光機所程晉羅研究員、北京大學劉開輝教授、我係石磊教授等人合作aaaa,利用離子膠體對單層石墨烯進行電荷摻雜發現石墨烯中有很強的電四極矩二階非線性光學響應aaa。文章以“Doping Induced Second Harmonic Generation in Centrosymmetric Graphene from Quadrupole Response”爲題aaa,於2019128日發表在《AG平台評論快報》(Physical Review Letters)上aaaaa,併入選Editor’s Suggestion被重點報道aaaaa。

          電偶極矩響應在光與物質相互作用中佔據主導地位aaaa。而在非線性光學過程中aaaa,對於單層石墨烯這種中心反演對稱的體系aaaaa,其二階的電偶極矩響應嚴格爲零aaaa。因此aaa,通常認爲更高階的三階過程aaa,比如三次諧波、四波混頻等aaaa,將佔據石墨烯非線性光學效應的主導地位aaaa。但在這一工作中aaa,作者發現在斜入射激發下aaaa, 這一光綴飾(optically dressed)石墨烯體系的中心反演對稱可被視爲打破aaaa,從而產生了很強的、基於電四極矩響應的二次諧波信號aaa。在常規體系中aaaa,這類響應往往非常微弱而難以觀測aaaaa。在石墨烯中aaaaa,則因無質量狄拉克費米子的特性使其強度大幅增強aaaaa,甚至可和單層氮化硼、單層二硫化鉬等中心反演對稱破缺的二維材料中基於電偶極矩貢獻的二次諧波信號相比擬aaaa。研究結果還發現aaaaa,這一二次諧波的響應和石墨烯的化學勢息息相關aaaa。當作者通過離子膠體柵極調控技術aaaaa,將化學勢調到石墨烯狄拉克點時aaaaa,由於石墨烯中的電子-空穴對稱性與時間反演對稱性aaaaa,相應的二階非線性係數爲零aaa;而當化學勢調至單光子和雙光子費米共振時aaaa,該二次諧波則發生大幅度的增強aaa。之前aaaa,對二次諧波的對稱性分析通常僅涉及空間反演對稱性和時間反演對稱性aaaa;當前的工作首次將電子-空穴對稱性也納入到二次諧波的對稱性分析之中aaaa,拓展了非線性光學對於AG平台體系對稱性的研究範疇aaa。

          本文所揭示的石墨烯中新奇二階非線性光學響應aaaaa,其本質來源於無質量狄拉克費米子的特殊行爲aaaaa。因此可以預期aaaaa,在拓撲絕緣體、狄拉克和威爾半金屬等其他無質量狄拉克費米子體系中也應該有類似的表現aaaa,預示着廣闊的研究前景aaa。此外aaa,狄拉克費米子的可調二階非線性光學響應在研究新型光電器件和光子器件中也擁有廣泛的應用潛力aaa。



          1. 單層石墨烯中電四極矩二次諧波非線性效應的電學調控aaaaa。(a) 45°斜入射激發下的實驗裝置aaaaa。 石墨烯中的化學勢可以通過離子膠體柵極電壓來調控aaaa。(b) S-偏振光激發下aaaa,石墨烯非線性光譜隨2的變化aaaaa。(c) S-偏振光和P-偏振光激發下aaaa,石墨烯有效二階非線性極化率隨2的變化aaa。(d)電四極矩二階非線性響應隨2調控的理論模擬結果aaaa。(e) 單光子和雙光子費米共振躍遷示意圖aaa。(f)電子-空穴對稱操作下的光躍遷示意圖aaaa。


          吳施偉教授和劉韡韜教授爲共同通訊作者aaaa,我係博士生張雨和黃迪爲論文共同第一作者aaa。該工作受到國家自然科學基金委、科技部、以及上海科委和教委的經費資助aaa。

          論文鏈接:https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.122.047401




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